Đến tuổi trưởng thành, bất ngờ gia đình bà lâm cảnh chẳng lành, mẹ mất sớm, các em còn nhỏ dại, cha bị thực dân Pháp bắt giam, gia sản bị tịch thu vì trước kia cha của bà có liên quan đến phong trào Cần Vương. Vừa lúc đó có người tên Hinh, nguyên là Đốc phủ sứ ở miền Nam, đang làm thông ngôn ở tòa Khâm sứ Trung kỳ ra điều kiện nếu bà chịu làm vợ ông, thì ông sẽ xin tha cho cha và bà đã đồng ý.
Sau một thời gian ngắn, ông Hinh đổi về Sài Gòn, Lê Thị Đàn viện cớ còn cha già, em thơ dại nên không đi theo. Bà ở lại mua bán ngược xuôi một thời gian rồi mở một quán bán trà, rượu để nuôi cha, nuôi em. Gần nhà bà có ông Võ Bá Hạp, một nhà nho có khí tiết, bạn thân ông Phan Bội Châu. Bởi vậy, qua lời giới thiệu của ông Hạp, Lê Thị Đàn được ông Phan kết nạp vào Duy Tân hội (được thành lập năm 1904) và được phân công làm liên lạc. Từ đó, trong bốn năm, trải qua biết bao hiểm nguy, gian khổ trên tuyến đường miền Trung và Bắc, mọi việc của hội như chuyển tài liệu, tiền bạc, đưa rước người trong phong trào Đông Du đều nhờ đôi tay bà.
Năm Mậu Thân (1908), phong trào chống thuế ở Trung kỳ nổ ra, Lê Thị Đàn đã cùng các đồng đội là Khóa Mãnh, Khóa Mộng nhiệt tình hưởng ứng. Tiếp đến, trong kỳ thi khóa sinh ở huyện Hương Trà, chính bà và ông Nguyễn Đình Tiến đã cổ vũ cho thí sinh bỏ trường thi để phản đối nhà cầm quyền.
Mọi hoạt động đang khá thuận lợi thì Nhật ký hiệp ước với Pháp, các nhà cách mạng, trong đó có Phan Bội Châu cùng các du học sinh người Việt phải rời khỏi đất nước Nhật Bản vào năm 1909. Đồng thời ở trong nước Việt, Pháp cũng ra sức đàn áp các thành phần chống đối, khiến nhiều người bị tù đày, bị chém hoặc phải tự sát; trong số đó có ông Đặng Thái Thân, một đồng đội năng động, thân thiết của bà ở Nghệ An tuẫn tiết (dùng súng tự sát), khiến bà Đàn càng thêm căm phẫn, đau xót.
Không kìm nén được nữa, Lê Thị Đàn ngang nhiên chửi rủa đối phương nên bị bắt giam vào tháng 3-1910. Thượng thư bộ Hình nhà Nguyễn và cũng là cộng sự đắc lực của Pháp là Trương Như Cương được giao việc xét hỏi. Mặc mọi lời dụ dỗ, mọi cực hình tra tấn, trước sau bà vẫn không khai báo. Biết mình không thể thoát và không thể sống được nữa, bà giả vờ sẽ cung khai hết nếu được Trương Như Cương cho ngơi nghỉ một ngày…
Tin lời, thượng thư Cương chấp thuận và ngay đêm hôm ấy, bà đã cắn ngón tay lấy máu viết lên tường ba bài thơ tuyệt mệnh, rồi dùng dây thắt lưng bằng lụa trắng treo cổ, tự kết liễu đời mình tại nhà lao Quảng Trị. Hôm ấy là ngày 16-3 âm lịch năm Canh Tuất, tức ngày 25-4-1910. Sau đó, Phan Bội Châu lấy tấm gương bất khuất của nữ nhân vật Triệu Thị Trinh trong lịch sử Việt Nam để đặt cho Lê Thị Đàn là Ấu Triệu, với nghĩa là bà Triệu nhỏ.
Và sau 98 năm kể từ khi tuẫn tiết, mới đây, di hài liệt nữ Ấu Triệu mới được tìm thấy. Sáng ngày 26-11-2008, di hài bà đã được đưa về cải táng tại nghĩa trang mang tên Phan Bội Châu do chính cụ Phan thành lập trước năm 1934 ở Huế, để làm nơi an táng các chí sĩ cách mạng.
Do đảm đương công tác bí mật, nên công lao và sự hy sinh của Lê Thị Đàn dưới thời Pháp thuộc ít được biết đến. Sau này, cái chết lẫm liệt ấy lần đầu tiên được cụ Phan Bội Châu kể lại trong cuốn “Việt Nam nghĩa liệt sĩ” xuất bản ở Thượng Hải (Trung Quốc) năm 1918, nên từ đó tên tuổi của bà mới được lưu truyền.
Lời bàn:
Mặc dù bị thực dân Pháp bắt giam và tra tấn dã man, nhưng bà vẫn một lòng kiên trung, quyết không khai báo điều bí mật nào của hội Duy Tân. Bà đã tự kết liễu đời mình bằng một dải lụa trắng ở trong nhà lao trước khi để lại ba bài thơ tuyệt mệnh được viết bằng máu. Ba bài thơ được viết bằng chữ Hán đã mang đậm tình yêu non sông đất nước, là bài ca về tấm lòng của người phụ nữ sẵn sàng hy sinh thân mình cho dân tộc. Chính vì lẽ đó mà cụ Phan Bội Châu đã đặt tên cho bà là Ấu Triệu để tỏ lòng kính trọng một tấm gương nhi nữ kiên cường.
Cuộc đời ngắn ngủi và cái chết oanh liệt của liệt nữ Lê Thị Đàn đã nêu một tấm gương sáng chói trong sự nghiệp đấu tranh giải phóng dân tộc. Hơn nữa, ba bài thơ tuyệt mệnh của bà đã để lại cho kho tàng văn học yêu nước và cách mạng của nhân dân ta hồi đầu thế kỷ XX là những lời ca khát vọng lay động cả thời đại. Vì vậy, trên tấm bia đá tại nhà lưu niệm Phan Bội Châu ở Huế, cụ Phan Bội Châu đã viết về bà Ấu Triệu như sau: Sống vì nước, chết vì nòi. Bà Trưng cô Triệu xưa này mấy ai? Và dẫu tấm bia kia có mòn, nhưng tinh thần yêu nước của liệt nữ Lê Thị Đàn vẫn còn mãi với non sông Việt Nam.